Fue una de las primeras personas cuyos restos fueron enviados al espacio por petición propia y, además, un famoso proponente de los beneficios terapéuticos y espirituales del LSD. Para Leary, una experiencia psicodélica es un viaje a nuevos reinos de la conciencia. El alcance y el contenido de la experiencia no tienen límites, pero sus rasgos característicos son la trascendencia de los conceptos verbales, de las dimensiones de espacio y tiempo y del ego o la identidad.